Plasma-catalytic coupling in a ns pulsed discharge for the DRM reaction

Abstract

W ostatnich latach obserwuje się ciągły wzrost emisji $CO_2$ zarówno z sektora energetycznego, cementowego oraz metalurgicznego. O ile emisje z energetyki mogą być zredukowane, o tyle problem emisji z przemysłu cementowego i metalurgicznego pozostaje nierozwiązany. Jednym z rozwiązań jest reakcja suchego reformingu metanu (DRM), która przekształca $CO_2$ i $CH_4$ w gaz syntezowy (H2/CO =1). Takie działanie wpisuje się w strategie CCU. Jednak wysokie temperatury aktywacji (>700°C) powodują niską aktywność i dezaktywację katalizatorów. Zastosowanie technik obniżających energię aktywacji, takich jak plazma niskotemperaturowa (NTP), może zwiększyć efektywność reakcji suchego reformingu metanu. W pracy doktorskiej przeanalizowano reakcję DRM wspomaganą plazmą wyładowań nanosekundowych (NRP) z wykorzystaniem katalizatorów niklowych. Początkowe eksperymenty wykazały, że umiejscowienie katalizatora za obszarem plazmy było nieskuteczne z powodu ograniczonych interakcji reagentów z powierzchnią katalizatora. W celu rozwiązania tego problemu przebadano katalizatory osadzone na piance monolitycznej, co zwiększyło ekspozycję na plazmę i efekty termiczne. Wyniki wykazały lepszą konwersję $CH_4$ i $CO_2$, choć selektywność produktów przesunęła się w kierunku acetylenu. Dalsza optymalizacja doprowadziła do opracowania nowej struktury „gniazda z waty kwarcowej”, która niemal podwoiła szybkość konwersji.

The increasing $CO_2$ emissions from the energy, cement, and metallurgical sectors pose a significant challenge. Dry reforming of methane (DRM) converts $CH_4$ and $CO_2$ into syngas (H2/CO =1), aligning with carbon capture and utilization strategies (CCU). However, high activation temperatures (>700°C) cause low energy efficiency and catalyst deactivation. Non-thermal plasma (NTP) offers a promising alternative by enabling DRM at near-ambient temperatures thanks to strong non-equilibrium gas conditions. This study explores nanosecond repetitively pulsed (NRP) discharge plasma-assisted DRM using nickel-based catalysts. Two catalyst types hydrotalcite like and modified alumina (NiHT, Ni/Al2O3) were synthesized and tested under atmospheric pressure. Initial experiments revealed that post-plasma catalyst placement was ineffective due to limited reactant-catalyst interaction. To address this, monolithic foam-supported catalysts in a coaxial configuration were investigated, enhancing plasma exposure and thermal effects. Results showed improved $CH_4$ and $CO_2$ conversion, though product selectivity shifted toward acetylene. Further optimization led to a novel “quartz wool nest” structure, which nearly doubled conversion rates. Future research should focus on catalyst design and plasma-catalyst interactions.