Zastosowanie stochastycznego potencjału efektywnego w obliczeniach struktury elektronowej ciał stałych

Abstract

Deriving new form of secular matrix in 1D KKR method, calculations of electronic structure in one dimensional method of solid with the use of stochastic potential for modeling interactions, calculation of transport properties in half-Heusler alloys with KKR-CPA method.

Głównym osiągnięciem pracy było stworzenie i zaimplementowanie nowej metody obliczania struktury elektronowej w ciałach stałych. Metoda ta bazując na twierdzeniu Stratonowicza-Hubbarda polega na modelowaniu dwuciałowych oddziaływań pomiędzy elektronami za pomocą zewnętrznego potencjału fluktuującego w czasie i przestrzeni. Ponieważ potencjał zewnętrzny jest tu zadany procesem stochastycznym, do obliczeń została wykorzystana metoda KKR-CPA. W celu zaimplementowania nowej metody dla przypadku jednowymiarowego modelu kryształu, jednowymiarowa metoda KKR została znacznie rozwinięta. Między innymi została wyprowadzona nowa postać macierzy sekularnej z prawie liniową zależnością wartości własnych od energii, formuła Lloyda oraz analityczna postać stałych strukturalnych w najogólniejszym przypadku sieci złożonej. Zostały napisane programy komputerowe służące do jednowymiarowych obliczeń struktury elektronowej metodami KKR, KKR-CPA, KKR-VCA oraz nową metodą KKR-SPA (z potencjałem zadanym procesem stochastycznym). W rozprawie doktorskiej zostały przedstawione wyniki obliczeń nową metodą wraz z zespolonymi pasmami energetycznymi. Przedstawiona została również analiza zbieżności metody i porównanie z wynikami uzyskanymi w przybliżeniu LDA. Ponieważ główną jakościową różnicą w porównaniu z przybliżeniem LDA jest pojawienie się skończonych czasów życia elektronów wynikających z oddziaływania, jednym z potencjalnych obszarów zastosowań metody SPA są obliczenia własności transportowych, gdzie czasy życia cząstek mają ogromne znaczenie. Dlatego w drugiej części pracy zostały opracowane i zaimplementowane procedury służące do obliczeń przewodności elektrycznej oraz współczynnika Seebecka dla materiałów nieuporządkowanych. Jedynymi danymi wejściowymi do tych procedur są pasma zespolone. Formalizm ten może więc być w niezmienionej postaci zastosowany również do obliczeń metodą KKR-SPA dla układów uporządkowanych, w których skończone czasy życia cząstek wynikają nie z nieporządku strukturalnego ale z oddziaływania pomiędzy elektronami. Zostały również stworzone procedury do automatycznej wizualizacji powierzchni Fermiego w programach GeomView oraz PovRay. W drugiej części pracy zostały przeprowadzone obliczenia własności transportowych dla kilku stopów międzymetalicznych o strukturze pół-Heuslera: Fe1-xNixTiSb, Co1-xCuxTiSb, Co1-xNixTiSb, Ti1-xScxNiSn. Uzyskane wyniki bardzo dobrze zgadzają się z danymi eksperymentalnymi. Podobne obliczenia były jedynie wykonywane przez Butlera i Stocksa w latach osiemdziesiątych dla prostych stopów binarnych. Uzyskane wyniki potwierdzają przydatność formalizmu KKR-CPA z uogólnioną macierzą sekularną oraz formułą Lloyda do obliczeń własności transportowych w złożonych materiałach nieuporządkowanych. W niedalekiej przyszłości stworzone programy komputerowe będą użyte do obliczeń transportowych w kryształach korzystając ze stochastycznego potencjału efektywnego obecnego w metodzie SPA.